Nat. Nanotechnol.：在通讯频段具有高速和高响应的波导集成型范德华异质结光电探测器

研究背景

在过去的十年中，二维（2D）材料（例如石墨烯和过渡金属硫族化合物TMDCs）在广泛的光子和光电应用中表现出了广阔的前景，在外形尺寸、操作条件和成本效益方面有望胜过已建立的且更成熟的技术。尽管石墨烯已被广泛用于2D器件中，但是其固有的弱光敏性和零带隙限制了它的性能和应用范围。作为2D半导体材料，由于独特的材料性质和强光-物质相互作用，TMDCs已被广泛用于构建新型光电器件。大多数TMDCs的直接带间跃迁能量都在硅的吸收能带范围内，因此，将其与硅光子平台集成具有挑战性。同时，响应率高且响应速度快的光电探测器在与信息和通信技术应用相关的标准通讯频段上具有广阔的应用领域，然而，TMDCs的本征载流子迁移率较小，成为了发展高速输运器件的瓶颈。目前将TMDCs与硅结构集成的尝试很少，仍处于非常有限的研究之中。

成果介绍

有鉴于此，近日，瑞士苏黎世联邦理工学院的Lukas Novotny、Juerg Leuthold 、Ping Ma（共同通讯作者）联合报道了在硅光子平台上波导集成的高性能垂直范德华异质结光电探测器，在通讯频段具有高速和高响应。垂直MoTe₂-石墨烯异质结构设计最大程度地减小了TMDC中的载流子输运路径长度，并在-3 V的中等偏压下实现了高达24 GHz的带宽纪录，通过施加更高偏压或采用更薄的MoTe₂可以将带宽提高到50 GHz。同时，得益于集成的波导设计，器件对1300 nm的入射光下实现了高达0.2 A W^-1的高外部响应率。本研究将二维异质结与集成波导纳米光子学相结合，揭示了对材料性能的权衡，提出了快速并高效的器件设计准则，为实现高性能光电器件提供了新的研究思路。文章以“Waveguide-integrated van der Waals heterostructure photodetector at telecom wavelengths with high speed and high responsivity”为题发表在顶级期刊Nature Nanotechnology上。

图文导读 

图1. 垂直MoTe₂-石墨烯异质结光电探测器。（a）与埋在SiO₂包层中的硅波导耦合的垂直MoTe₂-石墨烯异质结探测器的示意图。石墨烯和MoTe₂分别连接到Au底部和顶部接触。（b）器件的伪色SEM图像，显示出硅波导和光栅耦合器（GC）（均为蓝色），波导氧化物侧面包层（棕色），金属结构（金色）以及封装的hBN层（半透明白色）。（c）制成的探测器的放大SEM图像。（d）在用hBN封装之前，制成的波导探测器的光学显微照片。（e）制成的探测器的AFM图像，显示出MoTe₂薄片及其顶部的金属接触条和平面波导，其中MoTe₂的厚度为45 nm。

图1给出了所提出的光电探测器的设计概念、SEM、光学显微镜以及AFM图像。以半导体薄层MoTe₂作为光吸收介质，由于具有与层数相关的带隙和强大的光吸收能力，可延伸到标准通讯O频段波长范围（1260-1360 nm），因此MoTe₂能够与硅光子集成技术兼容。将MoTe₂薄片垂直夹在两个平行电极之间，可以建立短距离的垂直载流子漂移路径。该器件使用横向电偏振光工作，电偏振光的主要电场分量平行于MoTe₂的平面，以便通过带间跃迁进行有效光吸收。由吸收的光子产生的电子-空穴对可以通过在底部和顶部电极之间施加的均匀电场有效地分离和提取，光生载流子的收集路径垂直于沿着波导的光传播方向。因此，器件在载流子输运时间限制的带宽和量子效率之间没有得失。

器件的高速运行是多种因素共同作用的结果。 首先，垂直异质结的使用弥补了TMDCs中载流子较长的输运时间，使垂直沟道能够将光激发载流子的输运路径长度限制到几纳米，从而实现更短的输运时间。第二，采用单层石墨烯作为透明底部电极，一方面，它的光吸收范围能够与MoTe₂重叠，另一方面，石墨烯的高电导率和载流子迁移率确保了快速的载流子提取和小的串联电阻。第三，MoTe₂顶部的窄Au金属接触沿集成的波导对齐，并创建了垂直载流子提取通道，使器件的有源区非常小，进而使器件的电路电容最小，加上较小的电路电阻，可以导致较大的电阻-电容受限带宽。此外，非对称接触会产生内置电场，在零偏压和低偏压条件下更有助于载流子分离。

图2. 光电探测器的电学特性。（a）分别在负偏压和正偏压下的垂直MoTe₂-石墨烯异质结的能带结构示意图。（b）对于具有不同MoTe₂沟道厚度的器件，电流密度在对数尺度上与偏置电压的关系。通过将电流归一化为每个器件的长度来获得电流密度。（c）具有45 nm厚度MoTe₂的探测器在黑暗和1300 nm光照时的I-V曲线。

首先表征了器件的电学性能，图2a分别说明了在正偏压和负偏压条件下异质结的能带图。MoTe₂和石墨烯都是轻度p掺杂，Au的费米能级被对准并固定在MoTe₂的价带附近而与TMDC的厚度无关。另一方面，石墨烯在与MoTe₂接触后形成较小且可调节的肖特基势垒。金和石墨烯的不同功函数会导致器件产生内建电势，施加偏置电压会增加器件的电势降，进而驱动光激发的载流子。图2b给出了具有三种不同厚度和长度的MoTe₂器件的电流密度与施加的偏置电压的关系，对于最薄的器件可以观察到最高的电流密度。同时，由非对称接触引起的在正负偏置条件下的不对称电流密度对于较厚的器件更为明显。图2c显示了在没有和有1300 nm光耦合到波导中时，厚度为45 nm的器件的I-V曲线。在没有施加任何电压的情况下，该器件已经能够有效分离光激发的电子-空穴对，并能以150 μW的输入功率产生2 μA的大光电流，而暗电流却可以忽略不计。

图3. 具有45 nm厚度MoTe₂的波导光电探测器的稳态光响应性能。（a）在没有光和三种不同波长光下的I-V曲线，所有波长的光功率均为150 μW。（b）在-0.1 V偏置下测得的光电流与光功率的关系。（c）对于三个不同波长，所测得的响应率与施加的偏置电压的关系。在-0.6 V的低偏置电压下，对于1265 nm的输入光，可获得150 mA W^-1的响应率和14％的EQE。（d）NPDR作为施加的偏置电压的函数，对于1265 nm的输入光和小的电压偏置，最高NPDR计算得出为1000 mW^-1。（e）对于-0.5 V偏置，外部响应率与波长的关系，依赖于波长的光响应与MoTe₂的吸收光谱一致。（f）对于具有不同厚度和相同电场（约E=0.005 V nm^-1）的器件，器件长度归一化的响应率比较。

使用中心波长为1300 nm的线性横向电偏振激光，通过光栅耦合器耦合到集成波导中，来评估器件的稳态光响应性能。图3a给出了有无光耦合到45 nm厚MoTe₂器件中的I-V曲线，当耦合光时，尤其是在负偏置电压下，可以观察到明显的电流增加。对于不同的波长，光电流的功率相关性如图3b所示，在测得的功率范围内观察到线性相关性。光响应率为光电流入射光功率之比，随着施加的偏置电压而增加，有助于载流子的提取。如图3c所示，将施加的偏压增加到-0.6 V，1265 nm，1300 nm和1330 nm产生150，50和20 mA W^-1的光响应率，在1265 nm处的外量子效率EQE达到14％。

归一化光暗电流比（NPDR）是光电探测器的另一个重要性能指标。如图3d，在负偏置条件下，器件的NPDR约为100 mW^-1，对于较短波长和较小偏置电压，其NPDR接近1000 mW^-1，比基于石墨烯的光电探测器高出一个数量级。进一步表征了光响应对耦合光波长的依赖性，如图3e所示，测得的响应光谱与少层MoTe₂与波长相关的吸收一致，表现出较强的光吸收，因此对于较短的波长具有较高的光响应。在图3f中，比较了具有不同厚度MoTe₂的器件，较厚MoTe₂组成的器件具有较高的光响应，这是由于较厚的半导体光吸收较高。这些特性以及观察到的线性功率依赖和波长依赖光电流表明观察到的光响应源自半导体MoTe₂中光吸收产生的光激发载流子。

图4. 光电探测器的动态特性。（a）频率响应测量装置，MZM：Mach–Zehnder调制器；DUT：被测器件；ESA：电频谱分析仪。（b）三个器件的归一化射频（RF）信号响应与输入信号调制频率的关系，单极点低通滤波器用于拟合数据点并提取每个器件的3-dB滚降频率f_3dB。（c）对于不同的偏置电压，厚度为35 nm的MoTe₂器件的频率响应。（d）滚降频率f_3dB取决于所施加的偏置电压以及不同的MoTe₂厚度，线性趋势表明带宽受输运时间限制。（e）对于功率强度为468 μW，波长为1300 nm的输入光，同时测量的响应率和相应的EQE与施加的偏置电压的关系。

为了表征器件的速度性能，使用了图4a中所示的实验装置。图4b显示了三个具有不同厚度MoTe₂的光电探测器的频率响应，在这三种情况下，响应都在100 kHz到GHz频率保持平稳，然后下降。使用标准的低通滤波器模型拟合数据，揭示每次测试的3-dB滚降频率。从图4b可以明显看出，具有更薄MoTe₂的器件表现出更快的光响应。对于45 nm和35 nm厚的器件，分别在-3.5 V偏置和-3 V偏置下测量了12 GHz和24 GHz的滚降频率，而11 nm厚的MoTe₂器件的带宽在-0.4 V的低偏置下已经超过30 GHz，这超出了实验中所用仪器的带宽，外推的3-dB滚降频率接近50 GHz。这是基于TMDC的光电探测器的最高报告带宽，比以前的研究高出一个数量级。对于厚度为35 nm的MoTe₂器件，在图4c中显示了偏置电压对滚降方式下频率响应的影响，由于光激发载流子被大电场更快地分离，因此3-dB的滚降频率随施加的偏置而增加。图4d绘制了三个器件的滚降频率与偏置电压的关系，带宽随偏置电压单调增加，这是因为载流子的速度随着施加的偏压线性增加。此外，由于载流子复合减少，高偏压不仅能增加带宽，而且导致光响应增强。如图4e所示，对于厚度为35 nm的MoTe₂器件，在1300 nm入射光和-3 V的偏压下，光响应率随偏置电压的增加而接近200 mA W^-1，EQE接近 20％。总而言之，光电探测器的带宽主要受载流子动力学的限制。

图5. 具有不同厚度MoTe₂和不同偏置条件的器件的比较。（a）不同厚度MoTe₂在相同电场E下的滚降频率（f_3dB）（b）不同厚度MoTe₂的预测滚降频率。虚线是基于简单渡越时间模型的图，彩色虚线是基于调整的渡越时间模型的图，其中考虑了在不同偏置条件下器件的载流子复合通道。（c）对于不同厚度的MoTe₂，测得的滚降频率与施加的电场（V_Bias/d）的关系，拟合参数τ_r对应于复合寿命，取决于MoTe₂的厚度。

如图4d所示，滚降频率取决于偏置电压，而对于恒定的电场，薄型器件表现出更高的滚降频率，如图5a所示。这些特性表明漂移扩散输运控制器件中的载流子动力学。图5b说明了此附加的并行通道对载波动态的影响，以复合寿命τ_r作为变量，绘制了各种寿命值的厚度依赖的滚降频率。理论上最大的滚降频率会随着厚度d的增加而迅速下降（黑色虚线），同时考虑到寿命τ_r可以使这种下降变平（彩色虚线）。如果载流子复合寿命τ_r小，则这种行为会更加明显，从而实现更高的滚降频率。相比之下，缓慢的复合（大τ_r）会减慢总体载流子动力学。

为了完整起见，在查看理论带宽的上限时，必须考虑额外的时间尺度，也就是说，界面过程的寿命描述了载流子从半导体沟道到电极的实际转移，在图5c中用τ_s表示。复合寿命τ_r用作平行损耗通道，而τ_s是与光载流子提取相串联的过程。因此，对于非常薄或在非常强电场下的器件，当渡越时间达到几皮秒时，它将开始起作用，表明滚降频率可能会收敛到200 GHz以上的上限。当在器件上施加相同的电场时，较细的沟道会导致更高的滚降频率。电场越强，由于加速的光激发载流子的传播时间越短，滚降频率越高。这种依赖性在高场时更为明显，而在低场时效率较低，因此，滚降频率开始趋于平稳。对于薄型器件（d=11 nm），复合寿命相对较小（τ_r=19 ps）；对于较厚的器件（d=45 nm），复合寿命较大（τ_r=100 ps）。

总结与展望

本文阐明了高性能光电探测器的性能权衡与设计方针，为实现高性能光电器件提供了新的研究思路，对实用的TMDC光电器件的理解和发展产生了深远的影响。提出的波导耦合垂直异质结器件概念为将基于TMDC的光电探测器的速度性能提高到与例如石墨烯相同的数量级铺平了道路，同时在光-物质相互作用和暗电流方面具有优势。凭借创纪录的直接测量带宽，本研究结果扩展了TMDC材料在实际光电器件中的潜力，尤其是在高速应用领域，例如以标准通讯波长运行的高速行动数据通信光学互连。该研究不仅限于硅光子学，还可以用于探索和推进基于其他技术的先进光电集成器件。

文献信息

Waveguide-integrated van der Waals heterostructure photodetector at telecom wavelengths with high speed and high responsivity (Nature Nanotechnology, 2020, DOI: 10.1038/s41565-019-0602-z)

文献链接：https://www.nature.com/articles/s41565-019-0602-z

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